Дочь богемных художников Клода Бая и Дениз Кустэ.

Училась в престижном Эльзасском лицее, но страдала дислексией и застенчивостью, поэтому, возможно, с ранних лет и полюбила танец. Её первым педагогом была знаменитая балерина Мариинского театра Ольга Преображенская

В дальнейшем семья переехала на юг Франции, в Ментону, а Натали в 14 лет оставила среднюю школу (впоследствии закончив её заочно) с намерением серьёзно заниматься классическим танцем в балетной школе Монако.

В 17 с половиной лет она с согласия родителей перебралась в Нью-Йорк, где продолжила занятия балетом. Чтобы оплатить эти уроки, одно время работала бебиситтером. Затем некоторое время она гастролировала с танцевальным коллективом по городам США. Вернувшись на родину через полтора года, разочаровалась в балете как в профессии и, трезво оценив собственные способности, неожиданно открыла в себе желание стать драматической актрисой.

Некоторое время училась актёрскому мастерству на знаменитых театральных курсах Рене Симона, а в 1972 году успешно окончила Высшую национальную консерваторию. В 1973 году состоялся её кинодебют во Франции в фильме Франсуа Трюффо «Американская ночь» (свою первую небольшую роль она сыграла ещё в США, в фильме Роберта Уайза «Двое»). Играла в спектаклях разных парижских театров. Снимается на телевидении.

У Натали Бай есть дочь Лаура Смет от французского рок-музыканта и актера Джонни Халлидея, с которым она состояла в отношениях с 1982 по 1986 годы.